为传播革命思想，他访问北京，寻求真理，结识了李大钊、邓中夏，在武昌横街头会见了毛泽东，开始了武汉“利群书社”和长沙“文化书社”的合作交流。在认真学习和刻苦实践中，恽代英终于找到了马克思主义。他去四川泸州播撒革命火种，受到军阀豪绅无端迫害，使他们最后抛掉了利用既成势力进行社会改革的任何幻想，认识到必须由人民当家作主才能救中国。1923年暑假，他离开四川，参加第二次团代会后，受党的委托兴致勃勃地来到上海，曾在上海担任共青团中央宣传部长，主编《中国青年》，开始了一个职业革命家的壮丽生涯。他常说：“我身上没有一件值钱的东西，只有一副近视眼镜，值几个钱。我身上的磷，仅能做四盒洋火。我愿我的磷发出更多的热和光，我希望他燃烧起来，烧掉过老的中国，诞生一个新中国！”

    1930年5月６日，恽代英在上海不幸被捕。顾顺章叛变，供出了他。蒋介石听说抓住了恽代英，如获至宝，先是派人劝降：“你是国民党的中央委员、中国青年的领袖，是国家杰出的人才。希望你回到国民党来工作，我们绝不会亏待你。”接着又亲自出马，在南京中山陵附近的官邸亲自接见恽代英，请他吃饭。恽代英当即斩钉截铁地对蒋介石说：“你我在黄埔军校接触虽不多，但相互还是了解的。你不要对我抱有任何希望，该怎么办，就怎么办吧！”

    原来192６年3月“中山舰事件”后，党派恽代英任黄埔军校政治总教官。当时任军校校长的蒋介石感到恽代英是个人才，对他很器重，并拉拢他。蒋介石生活上很讲究，他自己每吃什么，就让副官也送一份给恽代英。开始恽代英拒绝收下，后来同志们建议他收下来，带给大家吃。他就将罐头、巧克力糖等带来分给大家“打牙祭”。蒋介石白赔上东西，丝毫没能动摇恽代英的革命立场。这次，蒋介石劝降不成，便下决心杀害他。

    1931年4月29日中午，恽代英高唱着《国际歌》走出了牢房。临行刑前，敌人问：“你还有什么话说？给你一个机会。”恽代英怒目以视：“我遗憾的是为我们党工作得太少了。”这时，蒋介石派来监刑的伪军法司司长王震南高声号叫：“恽匪代英跪下受刑！”恽代英双眼冒火，紧盯着敌人，严词拒绝：“共产党人是从来不下跪的！”他面对刽子手，发表了最后的演说：“蒋介石走袁世凯的老路，屠杀爱国青年，献媚帝国主义，较袁世凯有过之而无不及，必将自食恶果！”敌人惊恐万状，王震南急令行刑。可是面对正气凛然的恽代英，刽子手哆嗦了，竟好久扳不动枪机。执行官无奈，只得另换一个刽子手开枪。恽代英身中数弹，倒在血泊里。

    1950年代英牺牲19周年时，周恩来同志题词：“中国青年热爱的领袖——恽代英同志牺牲已经19年了，他的无产阶级意识，工作热情，坚强意志，朴素作风，牺牲精神，群众化的品质，感人的说服力，应永远成为中国革命青年的楷模。”1953年，周恩来同志又笔录了代英的《狱中诗》。